СОПОСТАВЛЕНИЕ ФАКТОРОВ, ВЛИЯЮЩИХ НА КИНЕТИКУ РЕАКЦИИ ЭЛЕКТРОВОССТАНОВЛЕНИЯ КИСЛОРОДА НА КАТАЛИЗАТОРА
25.03.2010 г.

СОПОСТАВЛЕНИЕ ФАКТОРОВ, ВЛИЯЮЩИХ НА КИНЕТИКУ РЕАКЦИИ ЭЛЕКТРОВОССТАНОВЛЕНИЯ КИСЛОРОДА НА КАТАЛИЗАТОРАХ, СОДЕРЖАЩИХ ПЛАТИНУ И ПАЛЛАДИЙ


Г. В. Жутаева, М. Р. Тарасевич

Учреждение Российской академии наук Институт физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН, Ленинский проспект, д. 31, Москва, Россия 119991

Поступила в редакцию 15.06.2009 г.


Изучено влияние на кинетику реакции электровосстановления кислорода блокирующих частиц: кислородсодержащих частиц, адсорбированных из воды, и анионов электролита фона, на коммерческих катализаторах 40% Pt ETEK (далее 40Pt/C) и 20% Pd ETEK (далее 20Pd/C), а также на катализаторах, синтезированных в лаборатории, 20% Pd ETEK 6% Co (далее 20Pd6Co/C) и 20% Pd ETEK 5% Pt 2.9% Co (далее 20Pd5Pt2.9Co/C) в растворах серной и хлорной кислот. Показано, что на монопалладиевом катализаторе превалирует первый из ингибирующих факторов, на моноплатиновом катализаторе существенную роль в торможении реакции играет адсорбция аниона HSO4- . В случае триметаллического катализатора кривая адсорбции кислородсодержащих частиц имеет явную тенденцию сдвига в сторону кривой, характерной для платины. При замене хлорной кислоты на серную кислоту наблюдается смещение потенциала излома Тафелевской зависимости реакции электровосстановления кислорода при переходе от низкой поляризации к более высокой в сторону менее положительных потенциалов. Это смещение потенциала излома наиболее выражено для моноплатинового катализатора.

Список литературы

  1. 1. Tarasevich M.R., Sadkowski A., Yeager E. Comprehensive Treatise of Electrochemistry. V.7. Kinetics and Mechanism of Electrode Processes / Eds. Conway B.E., Bockris J.O'M., Yeager E. et al. N.Y., London: Plenum Press. 1983. P. 301.
  2. 2. Damjanovic A., Genshaw M.A., Bockris J.O'M. // J. Phys. Chem. 1964. V. 45. P. 4057.
  3. 3. Тарасевич М.Р. // Электрохимия. 1973. Т. 9. С. 578.
  4. 4. Markovic N.M., Gasteiger H.A., Grgur B.N., Ross P.N. // Electroanal. Chem. 1999. V. 467. P. 157.
  5. 5. Wang J.X., Markovic N.M., Adzic R.R. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. P. 4127.
  6. 6. Тарасевич М.Р., Хрущева Е.И. Кинетика сложных электрохимических реакций. М.: Наука, 1981. С. 104.
  7. 7. Thompsett D. Handbook of Fuel Cells – Fundamentals, Technology and Applications/Eds. Vielstich W., Gasteiger H.A., Lamm A. N.Y.: John Wiley & Sons, Ltd., 2003.V. 3. Ch. 37. P. 467.
  8. 8. Markovich N., Gasteiger H.A., Ross P.N. // J. Electrochem. Soc. 1997. V. 144. № 5. P. 1591.
  9. 9. Paulus U.A., Schmidt T.J., Gasteiger H.A., Behm R.J. // J.Electroanal. Chem. 2001. V. 495. P. 134.
  10. 10. Paulus U.A., Schmidt T.J., Gasteiger H.A. Handbook of Fuel Cells – Fundamentals, Technology and Applications/Eds. Vielstich W., Gasteiger H.A., Lamm A. N.Y.: John Wiley & Sons, Ltd., 2003. V. 2. Ch. 38. P. 554.
  11. 11. Gasteiger H.A., Kocha Sh.S., Sompalli Bh., Wagner F.T. // Applied Catalysis. B: Environmental. 2005. V. 56. P.9.
  12. 12. Казаринов В.Е., Балашова Н.А. // Докл. АН СССР. 1964. Т. 157. № 5. С. 1174.
  13. 13. Kazarinov V.E., Balashova N.A. // Coll. Czechoslov. Chem. Commun. 1965. V. 30. P. 4184.
  14. 14. Вилинская В.С., Бурштейн Р.Х., Тарасевич М.Р. // Электрохимия. 1970. Т. 6. № 10. С. 1497.
  15. 15. Kadiri F.El., Faure R., Durand R. // J. Electroanal. Chem. 1991. V. 301. P. 177.
  16. 16. Zhang J., Vukmirovic M.V., Sasaki K. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2005. V. 127. P. 12480.
  17. 17. Zhang J., Lima F.H.B., Shao M.H. et al. // J. Phys. Chem. B 2005. V. 109. P. 22701.
  18. 18. Solla-Gullon J., Montiel V., Aldaz J., Clavilier J. // Electrochem. Commun. 2002. V. 4. P. 716.
  19. 19. Zhang J., Mo Y., Vukmirovic M.B. et al. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. P. 10955.
  20. 20. Shao M., Liu P., Zhang J., Adzic R. // J. Phys. Chem. B. 2007. V. 111. P. 6772.
  21. 21. Nilekar A.U., Xu Y., Zhang J. et al. // Top Catalysis. 2007. V. 46. P. 276.
  22. 22. Adzic R., Zhang J., Sasaki K. et al. // Top Catalysis. 2007. V. 46. P.249.
  23. 23. Mayrhover K.J.J., Strmcnik D., Blizanac B.B. et al. // Electrochim. Acta. 2008. V. 53. P. 3181.
  24. 24. Yang J., Lee J.Y., Zhang Q. et al. // J. Electrochem. Soc. 2008. V. 155. P. B776.
  25. 25. Vukmirovic M.B., Zhang J., Sasaki K. et al. // Electrochim. Acta. 2007. V. 52. P. 2257.
  26. 26. Новиков Д.В., Батраков В.В., Тарасевич М.Р. и др. // Тр. международной научно-технической конференции “Нанотехнологии и наноматериалы”. Москва. 2009 C. 432–439.
  27. 27. Вилинская В.С., Ленцнер Б.И., Кноц Л.Л., Тарасевич М.Р. // Электрохимия. 1971. Т. 7. С. 1763.
  28. 28. Фам Тхи Хань, Жутаева Г.В., Тарасевич М.Р. // Электрохимия. 1998. Т. 34. С. 1118.